Das Schlossmuseum wurde auf Initiative des letzten Großherzogs Ernst Ludwig in den ehemaligen Wohn- und Repräsentationsräumen des Darmstädter Altschlosses eingerichtet. Die Kunstwerke des 1924 eröffneten Museums entstammten im Wesentlichen dem alten Schlossinventar, das Ernst Ludwig nach seiner Absetzung als Privateigentum überlassen worden war. In der Darmstädter Brandnacht 1944 brannte das Schloss fast vollständig aus, wodurch auch alle Schau- und Magazinräume sowie große Teile der Sammlung zerstört wurden, die nicht rechtzeitig ausgelagert werden konnten. Nach dem Wiederaufbau des Schlosses und der Rekonstruktion der historischen Räume wurde das Museum 1965 wieder eröffnet und untersteht seitdem der Trägerschaft des Vereins Schlossmuseum Darmstadt e. V.

Das Schlossmuseum ist im Kirchen- und Glockenbau sowie den so genannten Assembléezimmern des Altschlosses untergebracht. Die Sammlung gewährt anhand von Bildern, Möbeln, Schmuck- und Gebrauchsgegenständen einen Einblick in die fürstliche Wohn- und Lebenskultur vom 16. bis zum frühen 20. Jahrhundert. Daneben werden die Geschichte der Stadt, des Darmstädter Fürstenhauses und dessen Verbindung zu anderen europäischen Adelshäusern dokumentiert. Bis zu ihrem Verkauf an den Unternehmer und Kunstsammler Reinhold Würth im Jahre 2011 war die Darmstädter Madonna von Hans Holbein dem Jüngeren das bedeutendste Exponat der Sammlung. Im Rahmen der Gesamtinstandsetzung des Darmstädter Residenzschlosses wird auch das Schlossmuseum grundsaniert. 2016 ist der bereits fertiggestellte Glockenbau mit der Sonderausstellung „Dem Menschen zur Freude, dem Fürsten zum Ruhm“ erstmals wieder der Bevölkerung zugänglich geworden. Eine Überabeitung der eingerichteten Epochenräume im Kirchenbau soll folgen.

Lit.: Illgen, Volker: Führer durch das Darmstädter Schlossmuseum, Darmstadt 1980; Ludwig, Heidrun: Die Großherzoglich-Hessischen Museumsgründungen in Darmstadt. In: Kunst in Hessen und am Mittelrhein 2017/NF 5, S. 52-60.